Обращаешься по индексу к элементу, переопределяешь.
Массив 2х2:
массив[0,0] := 1
массив[0,1] := 2
массив[1,0] := 3
массив[1,1] := 4
Проще циклом, конечно.
for i := 0 to 1 do
for j := 0 to 1 do
array[i,j] = 1;
Вроде не накосячил с синтаксисом, но не уверен.